Детским писателем Г. В. Сапгир стал случайно, по совету Б. А. Слуцкого. В 1960 г. в издательстве «Детский мир» вышел первый сборник его стихов для детей под названием «Первое знакомство». Затем появились такие детские книги Г. В. Сапгира, как «Трамвай Трамваич» (1963), «Здравствуй» (1965), «Птицы в тетради» (1965), «Леса-чудеса» (1967), «Четыре конверта» (1969) и др. Выходили книжки Сапгира, в доступной для малышей форме рассказывающие о металлоломе, об уходе за зубами (издана Институтом санитарного просвещения в 1962 г.), о профессиях и др.

Сапгир написал несколько стихотворных азбук для детей: «Журавлиная книга», «Забавная азбука», «Лесная азбука», «Сказка о лесной музыке» (нотная азбука). Он сочинил также считалки и скороговорки на разные буквы алфавита. Начиная с 1960-х гг. Г. В. Сапгир много работал над созданием новых букварей. Выходили его познавательные и развивающие книги.

В 1974 г. издательство «Физкультура и спорт» выпустило физкультурный букварь «Румяные щёки», написанный Г. В. Сапгиром совместно с С. Л. Прокофьевой и В. Г. Гришиным. Авторы ставили перед собой цель разбудить в детях интерес к физкультуре и спортивным играм. В соавторстве с методистом Л. А. Левиновой Сапгир создал книгу «Приключения Кубарика и Томатика, или Весёлая математика» (1975). Написанная в форме увлекательной сказки, она знакомит малышей 3–4 лет с элементарными математическими представлениями. В 1977 г. вышло её продолжение — «Как искали Лошарика». Во второй части соавтором Л. А. Левиновой стала Кира Александровна Сапгир, жена поэта. А Генрих Вениаминович выступил в качестве автора стихов. Сказка предназначалась для занятий с детьми постарше (4–5 лет). В 1994 г. вышла книга Г. В. Сапгира «Твой гороскоп». В ней рассказывается обо всех видах гороскопов.