В 1962 году Леонид Сергеев занялся оформлением книг, в основном детских («Я и море», 1962). В 1965 году стал членом Союза журналистов СССР (секция графики).

Некоторые рассказы Леонида Сергеева печатались в журнале «Мурзилка», а в «Веселых картинках» — его смешные рисунки.

Главной темой раннего творчества писателя стала память детства. Автобиографическими мотивами пронизаны рассказы в сборнике «Когда я был маленьким» и повесть «Солнечная сторона улицы» (обе — 1971), сборник «Когда я был мальчишкой», повесть «До свиданья, Аметьево!» (1972) и др.

Рассказы для детей младшего и среднего возраста собраны в книгах «Цветные мелки» (1968), «Утренние трамваи», «Как на качелях» (1976), «Сверчок и светлячок» (1979), «У моря» (1980), «В полдень на улице» (1986), «Собиратель чудес» (1990), «Мой бегемот» (1994) и др. В центре художественного мира прозы Леонида Сергеева — дети военного поколения. Еще одна важная тема — животные, прежде всего собаки («Зверинец в моей квартире», «Рассказы старого водолаза», «Белый и черный», «В дождь у лесника», «Когда я был мальчишкой», «На реке», «Медведь», «Железный Дым», «Альма» и другие). Не меньшей симпатией пользуются у автора всякие добрые чудаки («Мои чудаковатые родственники», «Зоопарк моего деда», «Алдан», «Собиратель чудес» и другие). В 1974 году Леонида Анатольевича пригласили в Центральный дом литераторов вести изостудию для подростков, он вел ее 25 лет, выпустив множество учеников. Общение с подростками способствовало расширению возрастной адресации произведений. Проза, адресованная подросткам и взрослым, вошла в книги «Оглянись…» (1989), «Радость величиной с небо» (1994), «Белый лист бумаги» (2005) и другие.